近日，中國科學院大連化學物理研究所大連光源科學研究室研究員袁開軍團隊和英國布里斯托大學教授Mike Ashfold、澳大利亞新南威爾士大學博士Chris Hansen合作，發(fā)現(xiàn)硫化氫分子光解離行為存在強烈的轉動激發(fā)依賴特性，為星際介質中觀測到SH自由基耗散以及彗星中硫單質來源提供了新依據(jù)。
分子轉動激發(fā)和核自旋依賴的硫化氫光解離多通道產(chǎn)物測量和機理研究
硫化氫分子是太陽星云中最重要的分子之一。此前，星際化學理論模擬硫化氫分子的光化學反應，得到的SH自由基豐度遠大于星際觀測值。袁開軍團隊前期依托大連光源實現(xiàn)了硫化氫分子所有吸收波段的光解離研究，對分子在不同電子激發(fā)態(tài)的解離產(chǎn)生SH自由基的總量子產(chǎn)率進行了測定（Nature Communications，2020），為W49恒星形成區(qū)觀測的SH自由基豐度提供了實驗依據(jù)。
在此工作基礎上，該團隊進一步利用高分辨的實驗技術，闡明了硫化氫分子詳細的光解離機理。實驗表明，硫化氫的光化學過程遠比此前的理論預測復雜，實驗指出，星際化學模型需要進行重新修正。本工作在量子態(tài)分辨的水平上測量了硫化氫分子光解離所有產(chǎn)物通道（H+SH和S+H2）的圖像，提供了在單個電子激發(fā)態(tài)下，分子轉動激發(fā)和核自旋依賴的產(chǎn)物量子態(tài)分布，揭示了硫化氫分子兩種預解離機制。該工作提供了多原子分子光解離所有產(chǎn)物通道量子態(tài)分辨的完整圖像。
相關研究成果以“Rotational and Nuclear-Spin Level Dependent Photodissociation Dynamics of H2S”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上，審稿人評價該工作為“分子光化學領域里程碑式的突破”，該文章被編輯推薦為亮點文章（Featured Article）。該工作的第一作者是大連化物所2019級聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生趙亞銳。該工作得到國家自然科學基金委動態(tài)化學前沿研究中心項目、中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”﹑自然科學基金優(yōu)青項目、遼寧省興遼英才等項目的資助。
