近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員、中國科學(xué)院院士包信和，聯(lián)合研究員潘秀蓮團(tuán)隊與焦峰團(tuán)隊，在氧化物-分子篩催化合成氣直接轉(zhuǎn)化反應(yīng)研究方面取得進(jìn)展，揭示了分子篩Br?nsted酸位點(diǎn)能夠與限域碳物種形成受阻路易斯酸堿對位點(diǎn)，進(jìn)而影響中間產(chǎn)物烯烴的加氫副反應(yīng)調(diào)控。
該研究發(fā)現(xiàn)，分子篩內(nèi)酸強(qiáng)度較弱的Br?nsted酸位點(diǎn)可以將H+轉(zhuǎn)移到鄰近的碳物種上，可使Si-O--Al為路易斯堿、碳正離子為路易斯酸；空間鄰近的路易斯酸堿位點(diǎn)之間受到靜電吸引作用和空間位阻的排斥作用，形成受阻路易斯酸堿對。
該研究結(jié)合實(shí)驗與理論計算證明了受阻路易斯酸堿對的形成過程，提供了受阻路易斯酸堿對位點(diǎn)促進(jìn)H-H活化的實(shí)驗證據(jù)，提出了分子篩內(nèi)受阻路易斯酸堿對位點(diǎn)形成的一般規(guī)律。這對不含過渡金屬元素的分子篩材料催化烯烴加氫機(jī)理提出了新認(rèn)識，并為優(yōu)化設(shè)計高性能分子篩催化材料和多相受阻路易斯酸堿對催化材料提供了理論依據(jù)。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（JACS）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計劃和國家自然科學(xué)基金等的支持。
分子篩孔道限域的受阻路易斯酸堿對的催化作用機(jī)制獲揭示
